Evaluierung und Verbesserung der Stabilität von Poly(ethylenoxid)‐basierten Festkörperbatterien mit Hochvoltkathoden. (10th February 2023) - Yusim, Yuriy; Trevisanello, Enrico; Ruess, Raffael; Richter, Felix H.; Mayer, Alexander; Bresser, Dominic; Passerini, Stefano; Janek, Jürgen; Henss, Anja
Abstract: Festkörperbatterien (Solid‐State‐Batteries, SSBs) mit Poly(ethylenoxid) (PEO) und Hochvoltkathodenaktivmaterialien (CAMs) wie LiNi1−‐ x − y Co x Mn y O2 (NCM) zeigen beim Zyklisieren oftmals "Spannungsrauschen", was mit einem Zellversagen verbunden ist. Darüber hinaus finden sich in der Literatur ganz unterschiedliche Aussagen zur Langzeit‐Zyklenperformance von PEO in Kontakt mit Hochvolt‐CAMs. In der vorliegenden Arbeit wird experimentell nachgewiesen, dass das Spannungsrauschen tatsächlich durch Lithiumdendriten, die den festen Polymerelektrolyten (SPE) penetrieren, verursacht wird. Eine Lösung für dieses Problem kann die Verwendung von PEO mit einem höheren Molekulargewicht sein, was zu einer verbesserten Zyklenstabilität führt. Zusätzlich kann mittels Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) gezeigt werden, dass es an der Kathodenseite zur Bildung von oxidativen Degradationsprodukten nach dem Zyklisieren mit NCM als CAM kommt, was mittels der üblichen Fourier‐Transformations‐Infrarot‐Spektroskopie (FTIR) aufgrund ihrer begrenzten Oberflächensensitivität nicht nachgewiesen werden kann. Damit tragen unsere Ergebnisse dazu bei, nicht nur die Stabilität von PEO‐basierten SSBs besser bewerten zu können, sondern zeigen auch, dass durch die Wahl eines höhermolekularem PEOs die Stabilität gegenüber Hochvolt‐CAM signifikant gesteigert werden kann. Abstract : Das Zellenversagen von Lithium‐Festkörperbatterien auf der Basis von Poly(ethylenoxid) (PEO) und NCM in Form von „Spannungsrauschen" wurde auf die Bildung von Lithiumdendriten zurückgeführt und konnte durch die Verwendung von PEO mit höherem Molekulargewicht vermieden werden. Darüber hinaus wurde die PEO/NCM‐Grenzfläche mittels Röntgenphotoelektronenspektroskopie untersucht, was die oxidative Degradation von PEO an der Kathode bestätigte.