Vernetzte Polypeptide durch RAFT‐vermittelte Polymerisation zum kontinuierlichen Aufbau von Polymerfilmen. (12th January 2022) - Chan, Nicholas J.; Lentz, Sarah; Gurr, Paul A.; Tan, Shereen; Scheibel, Thomas; Qiao, Greg G.
Abstract: Polypeptidbeschichtungen spielen aufgrund ihres großen biologischen Potentials eine wichtige Rolle in der Oberflächenmodifizierung von Materialien. Da ihre Eigenschaften durch ihren strukturellen Aufbau mitbestimmt werden, ist eine Kontrolle der Struktur durch entsprechende Herstellungsstrategien notwendig. In diesem Artikel berichten wir über eine einfache Methode zur präzisen Herstellung von dicht vernetzten Polypeptidfilmen mit ungewöhnlich hoher β‐Faltblatt – und Zufallsknäuel Konformation durch eine kontinuierliche Assemblierungspolymerisation (CAP, continuous assembly polymerization) mittels reversibler Addtitions‐Fragmentierungs‐Kettenübertragungspolymerisation (RAFT Polymerisation, reversible‐addition‐fragmentation chain‐transfer polymerization), kurz CAP‐RAFT. CAP‐RAFT wurde bereits grundlegend mit methacryliertem Poly‐l ‐Lysin (PLLMA) und methacrylierter Poly‐l ‐Glutaminsäure (PLGMA) untersucht. Eine sorgfältige Anpassung der Methode führte hier zu Filmen mit einer Schichtdicke von bis zu 36.1±1.1 nm, die durch mehrfache Anwendung dieser Strategie auf 94.9±8.2 nm erhöht werden konnte. PLLMA‐ und PLGMA‐Filme wiesen überraschenderweise bis zu 30–50 % Zufallsknäuel Konformation auf. Durch den enzymatischen Abbau mit einem Protease‐Mix, der Proteasen im Wundheilungsmileu repräsentiert, konnte das Potential diesen Strukturen für Anwendungen im Wirkstofftransport und in der Gewebezüchtung gezeigt werden. Abstract : Die Anwendungspotentiale von Polypeptidfilmen basieren auf den erzielten Strukturen und sind unter anderem abhängig von deren Herstellung. In diesem Artikel berichten wir über eine neue Herstellungsroute von chemisch vernetzten Polypeptidfilmen mittels reversibler Additions‐Fragmentierungs‐Kettenübertragung (RAFT‐Polymerisation). Die Analyse der erzielten Sekundärstrukturen zeigt einen ungewöhnlich hohen β‐Faltblatt – und Zufallsknäuelanteil. Die erzielten Filme sind biologisch abbaubar und eignen sich unter anderem für Anwendungen in der Gewebezüchtung und als Wirkstoffdepots.