Einzelpartikel‐Elektrochemie belegt die dynamische Transformation von Cu2O und Co3O4 während der Tandemkatalyse zur Umwandlung von NO3− in NH3. (18th January 2023)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Zhang, Jian; He, Wenhui; Quast, Thomas; Junqueira, João R. C.; Saddeler, Sascha; Schulz, Stephan; Schuhmann, Wolfgang
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 135:Number 8(2023)
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• Publication Date: 2023-01-18
• Subjects: Identical Location Transmissionselektronenmikroskopie -- Nanoelektrode -- Nitrat-Reduktionsreaktion -- Single-Entity-Elektrochemie -- Tandem-Katalyse; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.202214830
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Die elektrochemische Umwandlung von Nitrat in Ammoniak ist ein wichtiger und nachhaltiger Ansatz zur Wiederherstellung des weltweit gestörten Stickstoffkreislaufs. Die rationale Entwicklung von Katalysatoren für die Nitratreduktionsreaktion (NO3 RR) auf der Grundlage eines detaillierten Verständnisses des Reaktionsmechanismus ist von großer Bedeutung. Wir berichten über einen Cu2 O+Co3 O4 ‐Tandemkatalysator, der die NH3 ‐Produktionsrate im Vergleich zu Co3 O4 um das ≈2.7‐fache und im Vergleich zu Cu2 O um das ≈7.5‐fache steigert. Am wichtigsten ist jedoch, dass wir einzelne würfelförmige Cu2 O‐ und Co3 O4 ‐Nanopartikel einzeln und zusammen auf Kohlenstoff‐Nanoelektroden platzieren, was einen Einblick in den Mechanismus der Tandemkatalyse ermöglicht. Die Struktur‐ und Phasenentwicklung der einzelnen Cu2 O+Co3 O4 ‐Nanowürfel während der NO3 RR wird mit Hilfe der Transmissionselektronenmikroskopie an identischer Stelle belegt. Die Kombination von Einzelpartikel‐Elektrochemie mit präziser Nanopositionierung wirft ein direktes Licht auf die dynamische Umwandlung einzelner Katalysatorpartikel während der Tandemkatalyse. Abstract : Für eine hocheffiziente Umwandlung von NO3 − in NH3 ist eine rationale Katalysatordesignstrategie von entscheidender Bedeutung. Der Cu2 O+Co3 O4 ‐Tandemkatalysator weist eine viel höhere NH3 ‐Ausbeute auf als die Einzelkomponente allein. Noch wichtiger ist, dass wir die Tandemkatalyse bewiesen haben, indem wir einzelne Cu2 O‐ und Co3 O4 ‐Nanopartikel auf Kohlenstoff‐Nanoelektroden platziert haben. Mithilfe von Einzelpartikel‐Elektrochemie und TEM haben wir die durch die Tandemkatalyse verursachte dynamische strukturelle Morphologieänderung belegt.