Wirt‐Gast‐Wechselwirkungen in einer Serie isoretikulärer Metall‐organischer Gerüststrukturen für molekulare photokatalytische CO2‐Reduktion. (1st June 2021)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Stanley, Philip M.; Haimerl, Johanna; Thomas, Christopher; Urstoeger, Alexander; Schuster, Michael; Shustova, Natalia B.; Casini, Angela; Rieger, Bernhard; Warnan, Julien; Fischer, Roland A.
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 133:Number 33(2021)
• Page Start: 17998
• Page End: 18004
• Publication Date: 2021-06-01
• Subjects: Hybridmaterialien -- Metall-organische Gerüste -- Molekulare Katalyse -- Solare Brennstofferzeugung -- Wirt-Gast-Systeme; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.202102729
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Eine Strategie zur Verbesserung der Stabilität, Effizienz und Selektivität von homogenen molekularen Katalysatoren ist die Immobilisierung auf Trägeroberflächen oder innerhalb von Matrizes. Hier untersuchen wir die Immobilisierung des CO2 ‐Reduktionskatalysators [ReBr(CO)3 (4, 4′‐dcbpy)] und des Photosensibilisators [Ru(bpy)2 (5, 5′‐dcbpy)]Cl2 unter Verwendung folgender Serie von isoretikulären Metall‐organischen Gerüsten (MOFs): UiO‐66, ‐67 und ‐68. Die spezifische Wahl der Porengröße ermöglicht eine unterschiedliche räumliche Anordnung von Katalysator und Photosensibilisator – entweder an der äußeren Oberfläche der MOF‐Partikel oder im Inneren der MOF‐Kavitäten. Dies beeinflusst die Katalysatorstabilität, die elektronische Kommunikation zwischen Reaktionszentrum und Photosensibilisator und folglich die katalytische Aktivität. Diese Ergebnisse ermöglichen ein rationales Verständnis eines optimierten supramolekularen Zusammenspiels von Katalysator, Photosensibilisator und Wirt. Abstract : In einer Reihe Metall‐organischer Gerüste wurden Gast‐Komplexe, ein CO2 ‐Reduktionskatalysator und ein Photosensibilisator auf der Oberfläche oder innerhalb der Poren selektiv positioniert und für die photokatalytische solare Brennstoffproduktion verwendet. Die Ergebnisse tragen zum Verständnis von Wirt‐Gast‐Wechselwirkungen bei und liefern übertragbare Kriterien für zukünftiges Materialdesign.