Ein unkonventionelles Katalysatorsystem auf der Basis von ZrO2 für die Propandehydrierung: Konzept, Synthese und aktive Zentren. (13th November 2015)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Otroshchenko, Tatyana; Sokolov, Sergey; Stoyanova, Mariana; Kondratenko, Vita A.; Rodemerck, Uwe; Linke, David; Kondratenko, Evgenii V.
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 127:Number 52(2015)
• Page Start: 16107
• Page End: 16111
• Publication Date: 2015-11-13
• Subjects: Aktive Zentren -- Heterogene Katalyse -- Propandehydrierung -- Propen -- Zirconiumdioxid; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.201508731
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Die nichtoxidative Dehydrierung von Propan zu Propen ist ein etablierter großtechnischer Prozess. Allerdings gibt es Verbesserungsbedarf, vor allem bei den verwendeten Katalysatoren: So sind Chromverbindungen toxisch, Pt ist teuer, und die Katalysatorstabilität könnte verbessert werden. In dieser Arbeit beschreiben wir einen wissensbasierten Ansatz für die Entwicklung von unkonventionellen Katalysatoren, die auf Metalloxiden mit einer spezifischen Defektstruktur basieren; ein Beispiel dafür ist mit anderen Metalloxiden dotiertes ZrO2 . Unsere Hypothese, dass koordinativ ungesättigte Zr‐Kationen als aktive Zentren für die Propandehydrierung wirken, wurde durch umfassende Charakterisierung gestützt. Ihre Konzentration kann durch die Art des Promotors und/oder durch Aufbringen winziger Mengen an hydrieraktiven Metallen eingestellt werden. Ein nach dieser Herangehensweise entwickelter Cu(0.05 Gew.‐%)/ZrO2 ‐La2 O3 ‐Katalysator zeigte in einem 240 Stunden dauernden Langzeitexperiment mit 60 Dehydrier‐Regenerier‐Zyklen im Temperaturbereich von 550 bis 625 °C eine mit Industriekatalysatoren vergleichbare Aktivität und Stabilität. Abstract : Vom Träger zum Katalysator : In einem konzeptionell neuartigen Propandehydrierkatalysator wirken koordinativ ungesättigte Oberflächen‐Zr‐Kationen als aktive Zentren. Ihre Konzentration kann durch Dotierung des ZrO2 mit Metalloxiden, die solche Zentren erzeugen, oder durch Abscheidung von geringen Mengen hydrieraktiver Metalle, die die Reduktion des ZrO2 erleichtern, gesteuert werden.