Aktivierte Modifikation der Träger‐Metall‐Wechselwirkungen als Schlüssel für hochaktive Ru/γ‐Al2O3‐Katalysatoren für die COx‐ Methanisierung. (7th October 2020)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Chen, Shilong; Abdel‐Mageed, Ali M.; Dyballa, Michael; Parlinska‐Wojtan, Magdalena; Bansmann, Joachim; Pollastri, Simone; Olivi, Luca; Aquilanti, Giuliana; Behm, R. Jürgen
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 132:Number 50(2020)
• Page Start: 22951
• Page End: 22959
• Publication Date: 2020-10-07
• Subjects: CO2-Methanisierung -- Lewis-basische Plätze -- Operando-Spektroskopie -- Partikelform -- Träger-Metall-Wechselwirkungen; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.202007228
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Ru/Al2 O3 ist ein außerordentlich stabiler, aber weniger aktiver Katalysator für Methanisierungs‐Reaktionen. Hier berichten wir über einen neuartigen Ansatz, mit dem die Aktivität dieser Katalysatoren bei der Methanisierung von CO2 in CO2 /H2 ‐Gemischen erheblich gesteigert werden kann. Hochaktive und ‐stabile Ru/γ‐Al2 O3 ‐Katalysatoren wurden über eine Hochtemperatur‐Behandlung im reduktiven Reaktionsgasgemisch erhalten. Operando /In‐situ‐Spektroskopie und Rastertransmissionselektronenmikroskopie (STEM)‐Abbildungen zeigen, dass die deutlich erhöhte Aktivität für die Methanisierung von CO bzw. CO2 mit einer Abflachung der Ru‐Nanopartikel und der Bildung von stark basischen Plätzen auf dem hydroxylierten Aluminiumoxid einhergeht. Die erhöhte Aktivität der Katalysatoren um Faktoren von 5 (CO) bzw. 14 (CO2 ) führen wir auf eine aktivierte Modifikation der Träger‐Metall‐Wechselwirkungen zurück, die durch eine reaktive Modifizierung der Al2 O3 ‐Oberfläche im Reaktionsgas und eine erhöhte thermische Mobilität der Ru‐Nanopartikel verursacht wird. Abstract : Stabile Ru/γ‐Al2 O3 ‐Katalysatoren mit deutlich erhöhter Aktivität für die Methanisierung von CO x werden über eine reduktive Modifikation der Katalysatoren erhalten, die über eine erhöhte Basizität des Trägers zu einer Erhöhung der Träger‐Metall‐Wechselwirkung zwischen Ru‐Nanopartikeln und γ‐Al2 O3 und damit zu einer Restrukturierung der Ru‐Nanopartikel von hemisphärisch zu flach führt.