Eine sp‐Kohlenstoffhaltige Leitfähige Metallorganische Gerüstverbindung als Photokathode für die Photoelektrochemische Wasserstoffentwicklung. (24th August 2022)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Lu, Yang; Zhong, Haixia; Li, Jian; Dominic, Anna Maria; Hu, Yiming; Gao, Zhen; Jiao, Yalong; Wu, Mingjian; Qi, Haoyuan; Huang, Chuanhui; Wayment, Lacey J.; Kaiser, Ute; Spiecker, Erdmann; Weidinger, Inez M.; Zhang, Wei; Feng, Xinliang; Dong, Renhao
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 134:Number 39(2022)
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• Publication Date: 2022-08-24
• Subjects: Leitfähgie 2D MOFs -- Photoelektrokatalyse -- Photokathode -- sp-Kohlenstoff -- Wasserstoffentwicklung; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.202208163
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Metallorganische Gerüstverbindungen (englisch metal–organic frameworks, MOFs) sind aufgrund ihrer hohen Porosität von großem Interesse für eine Vielzahl von Anwendungen in der Katalyse und Gastrennung. Eine begrenzte Anzahl an aktiven Zentren sowie das Verhalten als elektrischer Isolator machen den Einsatz von MOFs als aktives Photokathodenmaterial für die photoelektrokatalytische Wasserstoffproduktion allerdings nicht möglich. Wir berichten hiermit von der Entwicklung eines gestapelten, leitfähigen, zweidimensional‐konjugierten MOFs (englisch 2D conjugated MOF, 2D c‐MOF) welches aktive sp‐Kohlenstoffzentren enthält. Der MOF Cu3 HHAE2 basiert auf einem makrozyklischen Aryl‐Alkin Liganden, welcher via CuO4 Einheiten verknüpft ist. Dieser sp‐Kohlenstoff haltige 2D c‐MOF zeigt Halbleitereigenschaften und eine breite Absorption bis in den nah‐infraroten Bereich (1600 nm). Erstmalig kann dank der hohen Anzahl an Dreifachbindungen Cu3 HHAE2 als MOF‐Photokathode für die photoelektrochemische (PEC) Wasserstoffentwicklung verwendet werden. Verglichen mit anderen strukturell definierten, co‐Katalysator freien organischen Photokathoden, zeigt er eine Rekordphotostromdichte für die Wasserstoffentwicklung von ≈260 μA cm −2 bei 0 V gegen die reversible Wasserstoffelektrode (englisch reversible hydrogen electrode RHE). Abstract : Die ersten sp‐kohlenstoffhaltigen 2D c‐MOF (Cu3 HHAE2 ) Einkristalle werden basierend auf einem makrozyklischen Hexahydroxyarl‐Alkin Liganden realisiert. Dank der Vielzahl an Alkineinheiten wird Cu3 HHAE2 als das erste Beispiel für eine MOF Photokathode für die hocheffiziente phtoelektrochemische (PEC) Wasserstoffentwicklung verwendet.