[Mo3S13]2− als Modellsystem für die katalytische Wasserstoffentwicklung durch MoSx: Untersuchung der Protonierungsstellen in der Gasphase durch Infrarot‐Mehrphotonendissoziationsspektroskopie. (26th January 2021)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Baloglou, Aristeidis; Plattner, Manuel; Ončák, Milan; Grutza, Marie‐Luise; Kurz, Philipp; Beyer, Martin K.
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 133:Number 10(2021)
• Page Start: 5133
• Page End: 5137
• Publication Date: 2021-01-26
• Subjects: IRMPD-Spektroskopie -- Massenspektrometrie -- Molybdänsulfid-Cluster -- Wasserstoffentwicklung; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.202014449
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Materialien auf Molybdänsulfidbasis sind als effiziente Katalysatoren für die Wasserstoffentwicklung (hydrogen evolution reaction, HER) bekannt. Da die Bindungsstelle des H‐Atoms an MoSx in der Diskussion steht, stellt [HMo3 S13 ] − ein interessantes molekulares Modellsystem dar, um dieser Frage auf den Grund zu gehen. Hier wird der Cluster [HMo3 S13 ] − in der Gasphase mittels Fourier‐Transformations‐Ionenzyklotronresonanz‐Massenspektrometrie (FT‐ICR MS), gekoppelt mit Infrarot‐Mehrphotonendissoziationsspektroskopie (IRMPD), untersucht. Unsere Untersuchungen zeigen eine deutliche S‐H‐Streckschwingung bei 2450 cm −1 . Thermochemische Argumente auf der Grundlage von DFT‐Rechnungen deuten stark darauf hin, dass die beobachtete H‐Adsorption an einer terminalen Disulfideinheit stattfindet. Abstract : Die Clusterverbindung [Mo3 S13 ] 2− ist ein interessantes Modellsystem für die Wasserstoffentwicklungskatalyse. Hier untersuchen wir die Protonierungsstelle des Clusters durch Kopplung von Massenspektrometrie mit Infrarot‐Wirkungsspektroskopie. Eine deutliche Bande bei 2450 cm −1 zusammen mit DFT‐Berechnungen und IRMPD‐Kinetik enthüllt die Natur dieser S‐H‐Streckschwingung.