Operando‐Untersuchung von Ag‐dekorierten Cu2O‐Nanowürfel‐Katalysatoren mit verbesserter CO2‐Elektroreduktion zu Flüssigprodukten. (22nd February 2021) - Herzog, Antonia; Bergmann, Arno; Jeon, Hyo Sang; Timoshenko, Janis; Kühl, Stefanie; Rettenmaier, Clara; Lopez Luna, Mauricio; Haase, Felix T.; Roldan Cuenya, Beatriz
Abstract: Die direkte Umwandlung von Kohlendioxid zu flüssigen Brennstoffen durch die elektrochemische Reduktion von CO2 (CO2 RR) kann zu der Dekarbonisierung der weltweiten Wirtschaft beitragen. Hier wurden wohldefinierte Cu2 O‐Nanowürfel (NW, 35 nm) synthetisiert, die einheitlich mit Ag‐Nanopartikeln (5 nm) bedeckt wurden. Verglichen mit den reinen Cu2 O‐NW zeigte der Katalysator mit 5 at % Ag auf den Cu2 O‐NW einen zweifachen Anstieg in der Faraday‐Effizienz für C2+ ‐Flüssigprodukte (30 % bei −1.0 VRHE ) einschließlich Ethanol, 1‐Propanol und Acetaldehyd. Dagegen wurden Formiat und Wasserstoff unterdrückt. Operando‐Röntgenabsorptionsspektroskopie enthüllte die teilweise Reduktion von Cu2 O während CO2 RR, begleitet von einer reaktionsgetriebenen Redispersion von Ag auf den CuOx ‐NW. Operando‐oberflächenverstärkte Raman‐Spektroskopie deckte außerdem signifikante Veränderungen in der CO‐Bindung zu Cu auf, die wir auf die während der CO2 RR neugebildeten Ag‐Cu‐Zentren zurückführen. Folglich spielt Ag‐Cu eine zentrale Rolle für die C‐C‐Kupplung und der damit verbundenen erhöhten Ausbeute an Flüssigprodukten. Abstract : Cu2 O‐Nanowürfel zeigten eine bemerkenswerte Zunahme (30 %) in der Faraday‐Effizienz für C2+ ‐Flüssigprodukte nach der Dekoration mit Ag‐Nanopartikeln. Operando‐Spektroskopie enthüllte eine reaktionsgeleitete Redispersion von Ag auf CuO x sowie eine gewisse Cu‐Ag‐Mischbarkeit. Diese Veränderungen waren gekoppelt mit signifikanten Veränderungen in der Bindung von CO auf Cu, die die Produktion der Flüssigprodukte verbesserte.