Einfluss der Verteilung hydrophiler Monomere auf die Selbstassemblierung eines pH‐responsiven Copolymers: Kugeln, Würmer und Vesikel aus einer einzigen Copolymerkomposition. (9th November 2020)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Zhang, Junliang; Farias‐Mancilla, Barbara; Kulai, Ihor; Hoeppener, Stephanie; Lonetti, Barbara; Prévost, Sylvain; Ulbrich, Jens; Destarac, Mathias; Colombani, Olivier; Schubert, Ulrich S.; Guerrero‐Sanchez, Carlos; Harrisson, Simon
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 133:Number 9(2021)
• Page Start: 4975
• Page End: 4981
• Publication Date: 2020-11-09
• Subjects: Copolymer -- Gradienten-Copolymer -- Selbstassemblierung -- Sequenzkontrolle -- Stimuli-Responsiv; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.202010501
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Eine Serie von Copolymeren, die 50 % Acrylsäure (AA) und 50 % Butylacrylat (BA) enthielten, jedoch unterschiedliche Zusammensetzungsprofile aufwiesen, wurden synthetisiert und ihr pH‐abhängiges Selbstassemblierungsverhalten untersucht. Dabei reichten die synthetisierten Profile von einem AA‐BA‐Diblockcopolymer bis zu einem Poly(AA‐ grad ‐BA)‐Copolymer mit linearem Gradienten. Während assemblierte Gruppen des AA‐BA‐Diblockcopolymers kinetisch gehemmt waren, zeigten die gradientenartigen Kompositionen reversible Änderungen der Größe und Morphologie als Reaktion auf Veränderung des pH‐Werts. Im Speziellen bildete ein Diblockcopolymer, das aus zwei ungeordneten Copolymersegmenten gleicher Länge (16 % bzw. 84 % AA‐Gehalt) bestand, kugelförmige Mizellen bei einem pH‐Wert >5, eine Mischung aus kugelförmigen und wurmartigen Mizellen bei pH 5 und Vesikel bei pH 4. Diese Anordnungen wurden durch dynamische Lichtstreuung (DLS), Kryo‐Transmissionselektronenmikroskopie (Kryo‐TEM) und Kleinwinkelneutronenstreuung (SANS) charakterisiert. Abstract : Copolymere aus Acrylsäure (AA) und Butylacrylat (BA) mit gleichmäßiger Zusammensetzung (1:1 AA:BA) und kontrollierten Zusammensetzungsprofilen zeigen, im Gegensatz zu den kinetisch gehemmten Mizellen, die durch Poly(AA‐ block ‐BA)‐Blockcopolymere gebildet werden, ein dynamisches, pH‐responsives Selbstassemblierungsverhalten mit reversiblen Änderungen bezüglich der Größe und Bildung von Kugel‐, Wurm‐ und Vesikelmorphologien.