Ein Netzwerk aus hydrophoben Tunneln zum Transport gasförmiger Reaktanten in einer O2‐toleranten, membrangebundenen [NiFe]‐ Hydrogenase, aufgedeckt durch Derivatisierung mit Krypton. (23rd February 2016) - Kalms, Jacqueline; Schmidt, Andrea; Frielingsdorf, Stefan; van der Linden, Peter; von Stetten, David; Lenz, Oliver; Carpentier, Philippe; Scheerer, Patrick
Abstract: [NiFe]‐Hydrogenasen katalysieren die reversible heterolytische Spaltung von Wasserstoff in Protonen und Elektronen. Das tief im Protein liegende aktive Zentrum wird dabei von gasförmigen Substraten und Inhibitoren über Tunnel erreicht. Hier wird die Proteinstruktur der O2 ‐toleranten, membrangebundenen [NiFe]‐Hydrogenase von Ralstonia eutropha (ReMBH) anhand von Proteinkristallen beschrieben, die mit Krypton derivatisiert wurden. Die Positionen der Kryptonatome ermöglichen eine umfassende Beschreibung des Gastunnelnetzwerks. Eine detaillierte Übersicht von Größe, Länge und Route der Tunnel wurde mithilfe von Rechnungen erstellt. Vergleicht man die Tunneleigenschaften der ReMBH mit Kristallstrukturen anderer O2 ‐toleranter und O2 ‐sensitiver [NiFe]‐Hydrogenasen hinsichtlich der Größe und Anzahl der hydrophoben Gastunnel, ergeben sich wesentliche Unterschiede zwischen beiden Gruppen. Einige sind womöglich auf die bemerkenswerte Eigenschaft der Sauerstofftoleranz zurückzuführen. Abstract : Blick in den Tunnel : In [NiFe]‐Hydrogenasen wird das tief im Protein liegende aktive Zentrum von gasförmigen Reaktanten über Tunnel erreicht. Nun gelang die Aufklärung der Proteinstruktur der O2 ‐toleranten, membrangebundenen [NiFe]‐Hydrogenase von Ralstonia eutropha anhand von Krypton‐derivatisierten Proteinkristallen. Die Positionen der Kryptonatome im Zusammenhang mit entsprechenden Rechnungen ermöglichen eine umfassende Beschreibung des Gastunnelnetzwerks innerhalb des Enzyms.