Bestimmung von Performance‐Deskriptoren für die CO2‐Hydrierung an alkalimetallpromotierten Katalysatoren auf Eisenbasis. (31st March 2022)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Yang, Qingxin; Kondratenko, Vita A.; Petrov, Sergey A.; Doronkin, Dmitry E.; Saraçi, Erisa; Lund, Henrik; Arinchtein, Aleks; Kraehnert, Ralph; Skrypnik, Andrey S.; Matvienko, Alexander A.; Kondratenko, Evgenii V.
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 134:Number 22(2022)
• Page Start: n/a
• Page End: n/a
• Publication Date: 2022-03-31
• Subjects: CO2-Nutzung -- Eisen -- Heterogene Katalyse -- Hydrierung -- Kinetik; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.202116517
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Alkalimetallpromotoren werden in großem Umfang für die Herstellung heterogener Katalysatoren eingesetzt, die in vielen industriell wichtigen Reaktionen verwendet werden. Die Ursachen für ihre Wirkung sind jedoch in der Regel nur schwer zu ergründen. In dieser Arbeit werden die mechanistischen und kinetischen Aspekte der Wirkung von Alkalimetallen bei der CO2 ‐Hydrierung an Fe‐haltigen Katalysatoren mithilfe modernster Charakterisierungstechniken sowie räumlich aufgelöster stationärer und instationärer kinetischer Analysen aufgeklärt. Die Promotoren beeinflussen die elektronischen Eigenschaften von Eisen in Eisenkarbiden. Diese Karbideigenschaften bestimmen die Fähigkeit des Katalysators, H2, CO und CO2 zu aktivieren. Die Elektronegativität des Alkalimetallpromoters nach der Allen‐Skala wurde erfolgreich mit der Reaktionsgeschwindigkeit der CO2 ‐Hydrierung zu höheren Kohlenwasserstoffen und CH4 sowie mit den Geschwindigkeitskonstanten der einzelnen Schritte der CO‐ oder CO2 ‐Aktivierung korreliert. Die gewonnenen Erkenntnisse können für die Entwicklung und Herstellung von Katalysatoren für andere Reaktionen, bei welchen derartige Promotoren ebenfalls verwendet werden, von Nutzen sein. Abstract : Die Anwesenheit von Eisenkarbiden (FeC x ) in Fe‐haltigen Katalysatoren gewährleistet keine effiziente CO2 ‐Hydrierung zu C2+ ‐Kohlenwasserstoffen. Die Effizienz hängt stattdessen von der Fähigkeit von FeC x ab, CO, CO2 und H2 zu aktivieren. Die Kinetik dieser Prozesse wird durch die Störung der elektronischen Eigenschaften von Fe in FeC x durch einen Alkalimetallpromoter (Li, Na, K, Rb oder Cs) beeinflusst. Diese Erkenntnisse können für die Entwicklung von Katalysatoren für andere Reaktionen, bei denen solche Promotoren verwendet werden, von Nutzen sein.