Drastische Ereignisse und langsame Transformation definieren die Struktur eines aktiven Kupfer‐Zink‐Aluminiumoxid‐Katalysators für die Methanol Synthese. (2nd March 2022)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Beck, Arik; Newton, Mark A.; Zabilskiy, Maxim; Rzepka, Przemyslaw; Willinger, Marc G.; van Bokhoven, Jeroen A.
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 134:Number 15(2022)
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• Publication Date: 2022-03-02
• Subjects: Aktivierung -- CO2-Umsatz -- Kupfer -- Operando Analyse -- Zink; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.202200301
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Der Kupfer‐Zink‐Aluminiumoxid‐Katalysator (CZA) ist einer der wichtigsten industriellen Katalysatoren. Jedoch versteht man die komplexe CZA‐Struktur nur teilweise und das bremst seine Weiterentwicklung. Um einen sehr aktiven und stabilen Katalysator zu erzeugen sind optimale Aktivierungsbedingungen in Wasserstoff essentiell. In dieser Arbeit folgen wir mithilfe von operando Röntgenadsorptionspektroskopie und ‐diffraktion der Entwicklung eines industriellen CZA‐Katalysatorvorläufer zum arbeitenden Katalysator. Zwei Ereignisse während der Aktivierung führen zu drastischen Veränderung in den kupfer‐ und zinkhaltigen Komponenten des CZA‐Katalysators und bestimmen die Struktur des fertigen Katalysators: Erstens, die Reduktion des ursprünglichen Kupfer(II)oxids und, zweitens, das Kristallwachstum und Reoxidierung von Zinkoxid während des Wechsels zu katalytischen Bedingungen. Diese drastischen Ereignisse werden von anderen graduellen Transformationen begleitet. Um maßgeschneiderte Aktivierungsprotokolle, die die maximale Lebensdauer und Aktivität des Katalysators erzielen, zu entwickeln, müssen wir diesen Transformationen verstehen. Abstract : Der Grund für die hohe Leistung des weit verbreiteten Kupfer‐Zink‐Aluminiumoxid‐Katalysators (CZA) für die Methanolsynthese ist noch unbekannt. Die Art und Weise, wie der Katalysator vor seiner Verwendung behandelt wird, bestimmt maßgeblich seine endgültige Leistung. Hier wird mit kombinierten operando ‐Röntgenmethoden die Entwicklung der industriellen CZA‐Katalysatoren verfolgt, und es werden Schlüsselereignisse identifiziert, die die endgültige Struktur definieren.