Elektrokatalytische NADH‐Cofaktor‐Regenerierung in der Bulkphase mit bipolarer Elektrochemie. (23rd November 2021)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Zhang, Chunhua; Zhang, Huiting; Pi, Junying; Zhang, Lin; Kuhn, Alexander
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 134:Number 3(2022)
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• Publication Date: 2021-11-23
• Subjects: Bipolare Elektrochemie -- Drahtlose Elektrokatalyse -- Elektroenzymatische Synthese -- Elektroorganische Synthese -- NADH-Regenerierung; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.202111804
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Die elektrochemische Regenerierung von reduziertem Nikotinamid‐Adenin‐Dinukleotid (NADH) ist eine Herausforderung für die elektroenzymatische Synthese vieler wertvoller Chemikalien. Obwohl mit modifizierten Elektroden einige wichtige Fortschritte bei der Reduktion von NAD + erzielt wurden, ist die Maßstabsvergrößerung aufgrund der Beschränkungen des Massentransports, die großen Elektroden eigen sind, schwierig. Hier schlagen wir stattdessen vor, eine Dispersion elektrokatalytisch aktiver modifizierter Mikropartikel in der Bulkphase einer bipolaren elektrochemischen Zelle zu verwenden. Auf diese Weise finden Redoxreaktionen gleichzeitig an allen diesen einzelnen Mikroelektroden statt, ohne dass eine direkte elektrische Verbindung erforderlich ist. Das Konzept wird durch die Verwendung von [Rh(Cp*)(bpy)Cl] + funktionalisierten Oberflächen, entweder von Kohlenstofffilz als Referenzmaterial, oder von Kohlenstoffmikrokügelchen als bipolare Objekte, validiert. Im letzteren Fall wird das enzymatisch aktive 1, 4‐NADH an der negativ polarisierten Seite der Partikel generiert. Die Effizienz des Systems kann durch Steuerung des elektrischen Feldes im Reaktionsraum und durch die Anzahl der verteilten Mikroelektroden fein abgestimmt werden. Dieser drahtlose bioelektrokatalytische Ansatz eröffnet sehr interessante Perspektiven für die elektroenzymatische Synthese in der Bulkphase. Abstract : Die drahtlose elektrokatalytische Regenerierung des enzymatisch aktiven Kofaktors NADH erfolgt auf funktionalisierten Kohlenstoffpartikeln, die in der Bulkphase einer bipolaren elektrochemischen Zelle suspendiert sind. Die katalytische Effizienz kann durch die Konzentration der suspendierten Partikeln und durch das angelegte externe elektrische Feld fein abgestimmt werden.