Morphologie‐optimierte hochaktive und ‐stabile Ru/TiO2‐Katalysatoren für die selektive CO‐Methanisierung. (27th June 2019) - Chen, Shilong; Abdel‐Mageed, Ali M.; Li, Dan; Bansmann, Joachim; Cisneros, Sebastian; Biskupek, Johannes; Huang, Weixin; Behm, R. Jürgen
Abstract: Ru/TiO2 ‐Katalysatoren sind sehr aktiv für die selektive Methanisierung von CO in CO2 ‐ und H2 ‐reichen Reformat‐Gasmischungen, werden aber während der Reaktion leicht deaktiviert. Diese Einschränkung kann mithilfe hoch‐aktiver und nicht deaktiviert werdender Ru/TiO2 ‐Katalysatoren über die gezielte Optimierung der Morphologie des TiO2 ‐Trägers überwunden werden. Anhand von hauptsächlich aus {001}‐, {100}‐ oder {101}‐facettierten Nanokristalliten bestehenden Trägern können wir zeigen, dass nach einer anfänglichen Aktivierungsperiode Ru/TiO2 ‐{100}‐ und Ru/TiO2 ‐{101}‐Katalysatoren sehr stabil sind, während Ru/TiO2 ‐{001} kontinuierlich deaktiviert wird. Mittels Operando/In‐situ‐Spektroskopie sowie Ex‐situ‐Charakterisierungsmethoden zeigen wir, dass dies auf Unterschiede in den Träger‐Metall‐Wechselwirkungen (MSIs) zurückzuführen ist. Die stärkeren MSIs auf den defektreichen TiO2 ‐{100}‐ und TiO2 ‐{101}‐Trägern stabilisieren nicht nur flache Ru‐Nanopartikel, im Unterschied zu den hemisphärischen Partikeln auf TiO2 ‐{001}, sondern führen auch zu einer elektronischen Modifikation der Ru‐Oberflächenatome, die wiederum in einer stärkeren Bindung von adsorbiertem CO auf diesen Katalysatoren resultiert. Abstract : Den Ball flach halten : Morphologie‐optimierte TiO2 ‐{100}‐ und TiO2 ‐{101}‐Nanokristallit‐Träger können flache Ru‐Nanopartikel stabilisieren, was in einer sehr stabilen Aktivität der Ru/TiO2 ‐Katalysatoren in der selektiven CO‐Methanisierung resultiert. Schwächere Träger‐Metall‐Wechselwirkungen auf den TiO2 ‐{001}‐Nanokristalliten führen zur Formveränderung der Ru‐Nanopartikel, von flach zu hemisphärisch, sowie zu einer kontinuierlichen Deaktivierung.