Aufdeckung der Rolle von Hydrogencarbonat‐Ionen bei der Bildung von Calciumcarbonat im nahezu neutralen pH‐Bereich. (18th June 2021)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Huang, Yu‐Chieh; Rao, Ashit; Huang, Shing‐Jong; Chang, Chun‐Yu; Drechsler, Markus; Knaus, Jennifer; Chan, Jerry Chun Chung; Raiteri, Paolo; Gale, Julian D.; Gebauer, Denis
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 133:Number 30(2021)
• Page Start: 16843
• Page End: 16850
• Publication Date: 2021-06-18
• Subjects: Amorphe Materialien -- Calciumcarbonat -- Hydrogencarbonat -- NMR-Spektroskopie -- Nukleation von Mineralien; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.202104002
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Die Grundlagen der Mineralisation und die entsprechenden Mechanismen sind noch nicht ausreichend verstanden. Dies ist insbesondere für biologische und geologische Systeme der Fall. In dieser Studie konnte die Beteiligung von HCO3 − ‐Ionen an der Nukleation von CaCO3 durch quantitative Untersuchungen der Ionenassoziationen im nahezu neutralen pH‐Bereich nachgewiesen werden. Der strukturelle Einbau von HCO3 − ‐Ionen in amorphe Intermediate konnte mittels ssNMR belegt werden und wird des Weiteren durch quantenmechanische Berechnungen sowie Simulationen der Moleküldynamik gestützt. Der Einfluss von HCO3 − ‐Ionen erstreckt sich dabei auf 1) eine konkurrierende Rolle in Gleichgewichten bezüglich der Bildung von Ionenpaaren und Ionenclustern vor der Nukleation sowie auf 2) den Einbau in amorphe Mineralpartikel als wichtige strukturelle Komponente. Der Einfluss dieser aktiv beteiligten löslichen Spezies auf die Bildung von Calciumcarbonat ist von fundamentaler Bedeutung, um die physiologische und geologische Mineralisation in ihren Grundsätzen besser zu verstehen. Abstract : Hydogencarbonat‐Ionen spielen eine wichtige Rolle bei der Calciumcarbonatbildung im nahezu neutralen pH‐Bereich. Ihr struktureller Einbau in amorphe Zwischenstufen kann auf Basis eines Modells, in dem Hydrogencarbonat‐Ionen an Pränukleationscluster binden, quantitativ erklärt werden. Die Entdeckung könnte für ein verbessertes Verständnis z. B. der Calciumcarbonat‐Biomineralisation ausschlaggebend sein.