Tuning the Electron Localization of Gold Enables the Control of Nitrogen‐to‐Ammonia Fixation. (4th November 2019)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Zheng, Jianyun; Lyu, Yanhong; Qiao, Man; Veder, Jean P.; Marco, Roland D.; Bradley, John; Wang, Ruilun; Li, Yafei; Huang, Aibin; Jiang, San Ping; Wang, Shuangyin
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 131:Number 51(2019)
• Page Start: 18777
• Page End: 18782
• Publication Date: 2019-11-04
• Subjects: Elektrokatalyse -- Gold -- Nanopartikel -- Photoelektrochemie -- Stickstoffreduktion; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.201909477
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: The (photo)electrochemical N2 reduction reaction (NRR) provides a favorable avenue for the production of NH3 using renewable energy in mild operating conditions. Understanding and building an efficient catalyst with high NH3 selectivity represents an area of intense interest for the early stages of development for NRR. Herein, we introduce a CoO x layer to tune the local electronic structure of Au nanoparticles with positive valence sites for boosting conversion of N2 to NH3 . The catalysts, possessing high average oxidation states (ca. 40 %), achieve a high NH3 yield rate of 15.1 μg cm −2 h −1 and a good faradic efficiency of 19 % at −0.5 V versus reversible hydrogen electrode. Experimental results and simulations reveal that the ability to tune the oxidation state of Au enables the control of N2 adsorption and the concomitant energy barrier of NRR. Altering the Au oxidation state provides a unique strategy for control of NRR in the production of valuable NH3 . Abstract : Unter Kontrolle : Das Abstimmen der lokalen elektronischen Struktur von Au‐Nanopartikeln mit positiven Valenzpositionen kann den Umsatz von N2 zu NH3 durch Kontrollieren der N2 ‐Adsorption und der damit einhergehenden Energiebarriere für die Stickstoffreduktion (NRR) drastisch erhöhen. Die Einführung eines Metalls mit lokaler elektronischer Struktur kann einen neuen Weg zur Herstellung hocheffizienter Katalysatoren für die NRR ebnen.