Nanoskaliger hybrider amorph/graphitischer Kohlenstoff als Schlüssel zur nächsten Generation von kohlenstoffbasierten Katalysatoren für oxidative Dehydrierungen. (26th January 2021)

• Record Type: Journal Article
• Authors: Herold, Felix; Prosch, Stefan; Oefner, Niklas; Brunnengräber, Kai; Leubner, Oliver; Hermans, Yannick; Hofmann, Kathrin; Drochner, Alfons; Hofmann, Jan P.; Qi, Wei; Etzold, Bastian J. M.
• Is Part Of: Angewandte Chemie. Volume 133:Number 11(2021)
• Page Start: 5962
• Page End: 5971
• Publication Date: 2021-01-26
• Subjects: Heterogene Katalyse -- Kohlenstoffmaterialien -- Oxidative Dehydrierung; Chemistry -- Periodicals; 540
• DOI: 10.1002/ange.202014862
• Languages: English
• ISSNs: 0044-8249

Abstract

Abstract: Eine neue Synthesestrategie liefert "Nicht‐nano"‐Kohlenstoffmaterialien als Dehydrierungskatalysatoren, die eine ähnliche katalytische Leistung wie Nanokohlenstoffe aufweisen. Schlüsselelement sind hierbei Kohlenstoffpräkursoren auf Polymerbasis, die eine Soft‐Templat‐Strategie mit Ionenadsorption und katalytischer Graphitisierung kombinieren, um eine Kontrolle der makroskopischen Form, Textur und Kristallinität zu ermöglichen und nach der Pyrolyse einen hybriden amorph/graphitischen Kohlenstoff zu erhalten. Aus diesem Zwischenprodukt wird der aktive Kohlenstoffkatalysator hergestellt, indem die amorphen Anteile des Hybridkohlenstoffs durch selektive Oxidation entfernt werden. Die oxidative Dehydrierung von Ethanol wurde als Testreaktion gewählt. Die neuen Kohlenstoffkatalysatoren zeigen eine vergleichbar hohe Selektivität (82 %) wie ein Benchmark mit Kohlenstoffnanoröhren, jedoch mit 10‐mal höheren Raum‐Zeit‐Ausbeuten bei 330 °C. Diese neuartigen Kohlenstoffmaterialien sind über einen technisch skalierbaren, reproduzierbaren Syntheseweg zugänglich und weisen kugelförmige Partikel mit Durchmessern um 100 μm auf, was eine unproblematische Handhabung ermöglicht. Abstract : Ein amorph/graphitisches Hybridmaterial wurde synthetisiert, indem nanoskalige Graphitkristallite in einem polymer‐abgeleiteten „Nicht‐nano"‐Kohlenstoff durch katalytische Graphitisierung gezüchtet wurden. Ein aktiver Dehydrierungskatalysator wurde durch das Erzeugen von Zugänglichkeit zu diesen graphitischen Domänen durch selektive Oxidation erhalten. Der Katalysator bietet 10‐fach höhere Raum‐Zeit‐Ausbeuten bei der oxidativen Ethanol‐Dehydrierung als ein CNT‐Benchmark.